金属ガラス形成液体の脆弱性の組成依存性

Nature Communications volume 13、記事番号: 3708 (2022) この記事を引用

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メトリクスの詳細

粘度とその温度依存性、脆弱性は、液体の重要な特性です。脆弱性が低いと、金属ガラスの形成が促進されると考えられています。しかし、その組成依存性に関する実験データが不足しているため、脆弱性は依然としてよく理解されていません。ここでは、広範囲の組成およびガラス形成能力にわたる金属ガラス形成液体の脆弱性を測定するフィルムインフレーション法 (FIM) を紹介します。 Mg-Cu-Y の 25 at.% 以上の範囲の 170 合金の脆弱性を測定します。この合金系内では、脆弱性の大きな変動が観察されます。一般的な理解に反して、ここでは脆弱性が低いこととガラス形成能力が高いことは相関しません。追加の寄与として結晶化の複雑さを導入します。これは、ガラス形成能力を何桁にもわたってモデル化するときに重要になる可能性があります。

粘度 η は液体の中心的な特性です 1,2。それは流れに対する巨視的な抵抗を決定し、拡散 3,4 や構造緩和 1,5 などの動的プロセスを支配します。温度が上昇すると、熱活性化により粘度が低下します。さらに、液体の原子平衡構造は温度の上昇に合わせて継続的に調整され、粘度はさらに低下します。液体の種類 (原子、分子、共有結合ネットワークなど)、その組成、および原子構造によって、この構造的寄与の大きさが決まります 2、6、7、8、9、10。したがって、それらは、液体の脆弱性として広く知られている重要な特性である、結果として生じる粘度 - 温度依存性に明確に反映されます。定性的には、Angell プロットを使用して、液体は強いか壊れやすいかに分類されます (図 1a)。脆弱性を定量化するには、脆弱性パラメータ m が一般的に使用されます 7 (式 (1))。脆弱性は液体状態の特性であり、原子構造が凍結したガラス状態の特性ではありません 1,11 (図 1b)。

Angell プロットでは、Tg/T はガラス転移温度 Tg6、7、8、9 でスケールされた温度の逆数です。レオロジーの慣例によれば、Tg は 1012 Pa・s の粘度に相当し、その付近で熱量測定によるガラス転移が一般に起こります 6,11。 a 液体の脆弱性: 強極限では、液体はアレニウスの式に従って線形の温度依存性を示します \(\eta ={\eta}_{0}{{\exp }}\left(\frac{{E}_{ {{{{{\rm{A}}}}}}{{k}_{{{{{{\rm{B}}}}}}}T}\right)\)1,7、 8. これはもっぱら熱活性化によって生じ、構造変化を伴わないため、基礎となる流動メカニズムと活性化エネルギー EA は変化しません 1,7,8。比較すると、壊れやすい液体は全体的に粘度が低く、大きな構造変化により Tg に近づくと急激な粘度の増加を示します 1、2、7、8、50。具体的には、温度が低下すると、流れはますます協調的な再配置を必要とし、活性化障壁の増大につながります。脆弱性パラメーター m は、Tg での傾きです。これは、アレニウスの挙動では 16 からの範囲であり、SiO26 で最もよく実現され、壊れやすい液体では 100 を超えます 6,7。 b ガラス転移: 準安定平衡にある過冷却液体は、温度変化に合わせてその構造を継続的に調整できます。これが、アレニウス以外の脆弱な行動の起源です。対照的に、液体は Tg で平衡状態からガラス状態に落ちます。ここで、構造変化の時間スケールは実験の時間スケールよりも大きくなります1,8,37。この凍結等構造ガラス構造は、アレニウス型の熱活性化によって支配される浅い粘度 - 温度依存性を示します 1,20,37。 (簡単にするために、ここでは同一の Tg と仮想温度を仮定します。)

金属ガラス形成液体は、もろさを研究するのに特に興味深いものです。特にポリマー液体に比べて構造が単純であるため、普遍的な結論が得られます。同時に、組成は連続的に変化する可能性があり、通常、原子サイズ、エネルギー的および幾何学的相互作用に大きな違いがある複数の構成元素を特徴とするため、それらは探求のための多様な基盤を提供します12、13、14。これにより、液体の構造や特性が広範囲に及ぶ可能性があります。最も重要なことは、臨界冷却速度 RC を通じて定量化されるガラス形成能力 (GFA) が、何桁にも及ぶ可能性があるということです15。多くの金属液体は、RC > 108 K/s15 という低い GFA を示します。特定の組成の他の材料は、103 K/s 未満でも結晶化することなく Tg 未満に過冷却することができ、バルクガラスの形成が可能になります 16、17。一般に、脆弱性は、緩和、拡散、結晶化速度論 18、19、20、21、22、機械的特性 23、弾性定数 24 など、多くの液体やガラスの特性と相関します。最も重要なことは、濃い液体は高い GFA と相関があることが広く示唆されている 11、18、19、20、21、25、26、27、28、29、30、31、32。技術的には、粘度と脆弱性は、鋳造、熱可塑性成形、焼きなまし、時効などの加工において重要です 33,34,35。

粘度と脆弱性は非常に基本的に重要ですが、測定するのは困難です。 14 桁にわたる粘度範囲全体をカバーするには、技術を組み合わせる必要があります 10、11、20、36、37。代替方法では、粘度を直接測定せずに脆弱性を推定できます 11,38 が、その適用性と精度が制限されることがよくあります。金属ガラス形成液体の脆弱性を判断するには、粘度変化が最も大きく結晶化時間が最も長い、Tg 付近の高粘度範囲をカバーする方法が適しています。ただし、これらの手法では通常、大量のサンプルが必要です。バルクガラス形成の組成領域は通常、特定の合金系内では小さいため、これによりその適用性が制限されます 30、33、39、40、41。これらの課題のため、これまでのところ信頼できる脆弱性データは少数しか入手できません (参考文献 18 の包括的なリスト)。これらのデータはほとんどがバルクガラス形成剤に限定されており、通常は各合金系内の単一の組成のみをカバーしています。特定の合金系内のより広い組成範囲をカバーする脆弱性データが欠如しているため、脆弱性の構造的原因や他の要因との相互作用を体系的に研究することができません。

私たちは、金属ガラス形成液体とそのガラスの構造と特性の関係は、同じ合金系内の異なる合金組成の脆弱性を比較することによって最もよく明らかになる、と提案します。これにより、化学元素は一定に保たれますが、液体の原子および電子構造のみが組成によって変化します。さまざまな質問に対処するために、考慮される組成空間は GFA の数桁にわたる必要があります: 組成による脆弱性の変化はどれくらいですか? これらの変更はスムーズですか? おそらく特に有利なまたは不利な充填構成に起因して、異常に高いまたは低い脆弱性を示す特定の組成物はありますか? 脆弱性は GFA とどのように相関しますか?

この研究では、粘度と脆さの組成依存性を測定するための基礎を築きました。我々は、ガラス形成に約 108 ～ 1010 K/s の冷却速度でのスパッタリングに依存するフィルムインフレーション法 (FIM) を導入し 15,42、幅広い組成範囲にわたるガラス質サンプルへの実験的アクセスを提供します。当社では、温度スキャンモードでフィルムインフレーション原理 41 を適用し、粘度の温度依存性を正確に測定するためにカスタム構築されたセットアップに実装しています。サンプルの製造および測定プロセスでは、高スループット技術と自動化が利用され、効率と高品質基準が組み合わされています15、39、40、42、43、44、45、46、47。これにより、Mg-Cu-Y ガラス形成システムにおける比類のない 170 種類の合金の脆弱性を測定できるようになります 11,48,49。

FIM を図 2 に示します (詳細は「方法」セクションと SI を参照)。サンプル準備ステップでは、合金ライブラリが作成されます (図 2a.2)。このシリコンウェーハには、元素濃度の変化が 15 ～ 25 at.% の組成勾配を持つアモルファス Mg-Cu-Y 膜が形成されています 42,44。エッチングステップの後、ウェハは 241 個の 5 mm 四方のチップに分割されます (図 2a.4)。各チップは隣接するチップと組成が約 1 at.% 異なり、したがって、異なる化学的性質とレオロジーを備えたガラスを表します。金属ガラスの特性は小さな組成範囲で急速に変化する可能性があるため、このような微細な組成分解能は不可欠です41。

a サンプルの準備: (1) Al2O3 エッチングマスクをシリコン基板上に適用し、それぞれが露出したシリコンの 2 mm の円形領域を持つ 241 個の正方形のチップを定義します。 (2) 組成的に傾斜した Mg-Cu-Y 膜ライブラリを反対側の基板側に同時スパッタリングします。元素濃度は 15 ～ 25 at.% 変化し、隣接するチップは約 1 at.% 異なります。 (3) 各チップのハイスループット膜特性評価: EDX は化学組成を測定し (RGB 表示)、XRD はアモルファスまたは部分的に結晶質の膜を識別し (色付き対グレー表示)、プロフィロメトリーは膜厚を決定します (等高線表示)。 (4) 深層反応性イオンエッチング (DRIE) により、露出したシリコンを膜まで垂直にエッチングします。個々の正方形のチップはグリッド線に沿って劈開されます。各チップには 2 mm の円形の穴があり、そこにガラス状のフィルムが自由に吊り下げられています。 b 粘度測定: ガス圧力により自立フィルムに応力を加えます。温度 T での粘度 η に支配され、フィルムは球形の泡に変形します (写真と顕微鏡写真を参照)。気泡の高さ h は、η(T) を計算するために経時的に記録されます。当社の自動セットアップでは、シリコンチップが真鍮のヒーターに押し付けられます。 p と T は、圧力計と熱電対を使用して記録されます。高さ h はレーザーマイクロメーターを使用して記録され、薄い光のカーテンが放射されますが、膨張する気泡によって部分的に遮断されます。温度スキャンモード (約 25 K/min) で動作すると、フィルムの粘度 - 温度依存性が明らかになります。 c データの例: (1) Mg64Cu28Y8 の経時的なインフレデータ。 (2) 式 (2) を使用して計算された粘度-温度曲線。 (2) と不確実性推定グラフ (緑の影付きグラフ)。 (3) Angell プロット: ガラス状態と準安定液体状態の 2 つの状態が特定されます (図 1b と c.2 の DSC トレースを比較)。 Tg は、液体領域から 1012 Pa・s までの線形外挿によって決定されます。 Tx は、粘度曲線が上向きに曲がる場所で決定されます。脆弱性 m は、Tg に外挿された傾きとして決定されます。 (4) このアプローチを使用して、さまざまな組成で脆弱性が測定されます。ここでの組成例の変化はわずか 4 at.% ですが、測定された脆弱性は 25 から 41 までの非常に大きな変化を示します。

各チップの中央には 2 mm の円形の穴があり、そこにフィルムが自由に吊り下げられます。この自立したフィルムが実際のサンプルを構成し、粘度測定で変形します (図 2b)。チップは一度に 1 つずつ測定セットアップに挿入され、約 25 K/min で加熱されます。同時に、ガス圧力がフィルムに加えられます。これに応じて、ガラス状の膜が粘性流によって変形し、膨張して泡になります。この変形は温度の上昇とともに加速し、結晶化開始温度 Tx で減速し、その後気泡は結晶化しながら最終高さに達します。

この膨張試験では、変形率は特定の時間および温度での粘度の直接的な関数です。逆に、変形率から粘度を推測することもできます。この目的を達成するために、測定全体を通じてすべての関連要素が記録されます。これらには、圧力差 p、変形する気泡の高さ h、変形率 \(\dot{h}={{{{{\rm{d} }}}}}h/{{{{{\rm{d}}}}}}t\)。さらに、温度 T が記録され、それをスキャンして粘度と温度の依存性を明らかにします。インフレーション試験の前に、各チップの初期膜厚 D0 を形状測定によって測定します。ベース半径 r0 = 1 mm は、選択的にエッチングされた領域によって設定されます。粘度 η(T) は次のように計算できます。51

Mg64Cu28Y8 の測定データの例を図 2c.1 に示します。サンプルは、0.6 bar のガス圧を加えて 35 ～ 225 °C に加熱されます。 t = 100 秒では、フィルムの高さは増加率で明らかに増加し、300 秒の 2 番目の領域では顕著な急増を示します。変形速度は 330 秒でピークに達し、その後フィルムが結晶化するにつれて急速に低下します。

得られた粘度グラフは、温度 (図 2c.2) および Angell プロット (図 2c.3) の温度の逆数 Tg/T の関数として示されます。検出可能な変形の開始から、加熱により粘度は連続的に減少します。結晶化の開始時に最小値に達し、それを超えると、材料が徐々に結晶化して最終的に固化するにつれて、見かけの粘度が再び増加します。測定誤差に基づく不確かさの推定 (粘度曲線の周囲の緑色の影付きグラフ、詳細については SI を参照) により、1012 Pa・s 未満で信頼性の高い粘度測定値が得られることがわかります。したがって、私たちの方法は、109 Pa・s 未満に達する 3 桁を超える粘度範囲を正確に調べることができます。

粘度グラフは、結晶化の前に 2 つの異なる領域を示します。これらは、Angell プロットの拡大図でより容易に観察できます (図 2c.3)。低温での最初の領域では粘度の緩やかな減少が見られますが、高温での 2 番目の領域では急激な粘度の減少が見られます。これを図1bの概略図と比較すると、最初の領域は等構造ガラス状態であるのに対し、2番目の領域は準安定平衡にある過冷却液体の状態に対応することがわかります。したがって、解析を完了するには、液体状態に対応する 2 番目の曲線セグメントに焦点を当てる必要があります (図 2c.3)。 Tg は従来の粘度値 1012 Pa・s への線形外挿によって決定でき、液体の脆弱性 m は傾きから決定されます (式 (1) を参照)。

このアプローチを使用して、さまざまな組成で粘度曲線が測定されます。説明のために、Mg64Cu29Y7 から Mg64Cu25Y11 までの線に沿った 4 つの異なる組成について取得した曲線を示します (図 2c.4)。これらの組成の変化はわずか 4 at.% です。それにもかかわらず、測定された脆弱性は 25 から 41 まで大きく異なります。

以下では、私たちの目的は、包括的な組成マップを通じてそのような組成の変動を体系的に調べることです。まず、Tg と Tx の組成依存性を調べます。これにより、FIM 実験とデータ評価アプローチを検証できるようになります。

Tg (図 3a) と Tx (図 3c) は両方とも、滑らかで体系的な組成変化を示します。それぞれの温度値は、Mg が豊富な領域では低く、Cu と Y の濃度が高くなる方向に増加します。この挙動は、純粋な元素の融解温度と相関しているため、定性的に合理的です52 (SF図3を参照)。

a、c FIM によって決定された組成マップ: 値は滑らかに変化し、純粋な元素の融解温度と相関します (SFig. 3 を参照)。 b、d 文献値 Tg,Lit および Tx,Lit との比較による検証: FIM 値は DSC ベースの文献値と強く相関しており、FIM が定性的および定量的に信頼できるデータを生成することが確認されています。 Tx 値は系統的に約 10 °C 低くなり、フィルムの結晶化抵抗が低下していることを示しています。注: 図では、図３および図４において、黒い星はバルクガラス形成組成物を表す。三角形のマーカー (中央の星の近く) は、図 2.c.4 の曲線を表します。使用可能な構成マップポイントのセットは異なる場合があります。たとえば、(a) の高 Y 濃度で利用可能ないくつかの点は、(c) では利用できません。ここで、膨張する膜は Tx に到達する前に破裂します。

次に、Tg と Tx を、この組成領域で報告されているバルクガラスとリボンガラスの DSC ベースの文献値 Tg,Lit および Tx,Lit と比較します (SI を参照)。 Tg（図3b）については、良好な一致が見つかり、観察された定性的な組成変動と決定された絶対値の両方が検証され、FIMが信頼できるデータを生成することが示唆されます。

Tx (図 3d) の場合、FIM ベースの値は文献値よりも一貫して約 10 °C 低くなります。この観察は、フィルムサンプルがバルクガラスやリボンガラスよりも体系的に低い結晶化抵抗を示すことを示しています。各原子が成長中の膜の表面のある時点で露出するため、スパッタリングされたままの膜には汚染物質、特に酸素が混入することが多いことを考えると、これは合理的です。さらに、そのようなフィルムは、より高い体積分率の界面および不均一性を示す。これらの要因が合わさって不均一な核生成を促進する可能性があり、これにより膜が結晶化しやすくなります。このオフセットにもかかわらず、FIM データと文献データの間の相関関係は強いです。

FIMの検証で得られた自信をもとに、今度はFIMを使用してMg-Cu-Y系全体の脆弱性を決定します（図4a）。 Mg65.6Cu24.8Y9.6 の場合、m = 44 が観察されます。データ内では、これが Mg65Cu25Y10 (中央の黒い星) に最も近い利用可能な組成であり、m = 45 の脆弱性値が文献で報告されている唯一の合金です11。、36。

a FIM によって決定された脆弱性 m の変動。 b ガラス形成能力 (GFA) の厳選されたマップ。高 GFA のバルクガラスは、Mg68-xCu22+xY10 (x は 0 ～ 13) に沿った狭い領域で形成できます。 GFA は側面に向かって急速に減少します。 (公開されているバルクおよびリボンデータ、および追加の自己調製サクションキャストウェッジタイプバルクサンプルから厳選。完全なデータと詳細は SI にあります。) c 換算ガラス転移温度 Trg (式 (3)) は、Tg データを使用して計算されます。 FIM（図3a）および文献ベースの液相線データ（SIを参照）から。 d m と Trg を組み合わせた Johnson et al.18 のモデルに従って計算された予測臨界鋳造厚さ dcalc (式 (4))。 e \({\hat{t}}_{{{{{{\rm{x}}}}}}}\)、結晶化の複雑さの指標としての緩和時間単位での結晶化時間 (式 5)。たとえば、\({\hat{t}}_{{{{{{\rm{x}}}}}\) = 100 の合金は結晶化するまでに 100 倍の緩和時間を必要とし、これは反応速度論を反映しています。結晶化プロセスの複雑さ。 f 結晶化開始時の粘度 ηx。結晶化前に到達する最低粘度値です。より高い結晶化複雑性により、最も高い脆弱性値を示す組成物であっても、より低いηｘに到達することが可能になる。

考慮された構成空間全体にわたって、脆弱性は滑らかに変化します (図 4a)。全体として、m の範囲は 46 から 16 までです。組成の変動は dm/dc = 10/at.% と高く、これはこれまで金属ガラス成形システム内で報告されている最大の勾配です 53,54,55。

この規模の脆弱性の変動は注目に値します。脆弱性の大きな変動は、通常、材料クラスの違い、特に相互作用や構造タイプの違いによるものと考えられます (例: SiO2 ガラスの共有結合ネットワーク、Mg65Cu25Y10 の金属結合、o-テルフェニルの分子間引力)。より最近の証拠は、同じ合金系であっても、金属ガラス間でも脆弱性の大きなばらつきが生じる可能性があることを示唆しています53、54、55。

ここで紹介する FIM 脆弱性データは、単一の三元合金系内の幅広い組成領域を系統的に解析した初めてのデータです。このシステム内では、結合の種類と構成要素は変わりません。したがって、観察された脆弱性の変動は、主に原子および電子構造への組成依存性の変化に起因するはずであり、これはおそらく、異なる組成で異なるパッキングモチーフを引き起こし 56,57,58,59 、および原子相互作用ポテンシャルの変化につながると考えられます 60,61。これは、脆弱性が約 16 に近い合金にとって特に驚くべきことであり、以前は SiO2 でのみ観察されていたアレニウスの挙動に近づいています。

ここで決定された脆弱な構成の風景も、複雑な形状の顕著な特徴を示しています。たとえば、Mg70-xCu20+xY10 (x は 0 から 12) の線に沿って、ほぼ一定で脆弱性の高い尾根が伸びています。垂直方向に沿って、脆弱性は急激に低下します。 2 番目の尾根は、最初の尾根に平行で、谷によって分離され、Mg65 − xCu18 + xY17 (x は 0 から 10) の線に沿って存在します。これらの隆起は、そのような線に沿って優勢である明確なパッキングモチーフに由来している可能性があります。

実際、組成の小さな変化が原子のパッキングを大きく変え、脆弱性と GFA に劇的な影響を与える可能性があると広く議論されてきました 10、56、57、58、59。効率的なクラスターパッキング59の提案されたモデルからの予測と、ここで測定された脆弱性の状況を比較しても、定性的な一致は示されていません。この不一致は、一般に硬い球原子を含み、結合の方向性を無視し、優先的な化学相互作用から起こり得る順序を無視する、過度に単純化されたモデルの仮定に起因すると考えられます。 Mg-Cu-Y の場合、この表現は確かに正確ではありません (例、Mg-Cu 結合長の短縮、Mg と Y の HCP 形状、Cu の FCC、発熱性の Cu-Y 相互作用)。

私たちのデータからは、脆弱性と GFA の関係についての結論も得られます。高い GFA は強い液体挙動と相関していることが広く示唆されています 11、18、19、20、21、25、26、27、28、29、30、31、32。強い液体はガラス化温度範囲全体で高い粘度を示し、結晶化速度が遅くなり、ガラス形成に必要な臨界冷却速度 RC が低下します。さらに、強い液体はより高密度に詰まっているため、競合する結晶相に近いエンタルピーを示し、結晶化の駆動力が低下すると考えられています20。

直感的には合理的ですが、この相関関係に従わない例が報告されています18、22、62、63。最も注目に値するのは、Pd42.5Cu30Ni7.5P20 であり、既知の臨界鋳造厚さが最も高く、同様に臨界冷却速度が最も低いガラス形成材と考えられていますが、m = 5818,22 という比較的高い脆弱性を示します。逆に、Zr80Pt20 は脆弱性が低いように見えますが、溶融紡糸リボンでもガラスを形成しません 62。このような例外の構造的原因は現在、積極的に研究されています63,64。

この相関関係をテストするために、Mg-Cu-YのGFAのマップを提示します（図4b）。 GFA はほとんどの組成範囲でリボンガラス (RC ≤ 106 K/s) の形成に十分ですが、バルクガラスの形成 (RC ≤ 103 K/s) は Mg68−xCu22+ 線に沿った狭い領域でのみ見られます。 xY10 (x は 0 ～ 13)。

脆弱性マップと GFA マップ (図 4a、b) を比較すると、最も高い GFA の領域は最も高い脆弱性値の尾根と一致します。現在の理解によれば、その逆が当てはまるはずであるため、これは注目に値します。高い GFA は低い脆弱性と関連しているはずです 11,18,19,20,21,25,26,27,28,29,30,31,32。明らかに、この相関関係は厳密に満たされる必要はありません。脆弱性以外の他の寄与も GFA を決定する必要があります。

実際、以前の研究では、Trg と m の組み合わせを考慮する必要があると主張しています 18、19、32。特に、Johnson et al.18 は、両方のパラメーターを回帰モデルに組み合わせることで、BMG の包括的なコレクションの GFA をモデル化することに成功しました。同様に、Greer et al.19 は、さまざまな金属液体と非金属液体の一致する結晶成長速度をモデル化しました。

ここで、Trg は、Turnbull65 によって最初に導入されたように、液相線温度 TL で正規化された換算ガラス転移温度です。液体を冷却する必要がある TL から Tg までの温度間隔は、Trg が 1 に近づくにつれて減少します。さらに結晶化の最大駆動力や速度も小さくなり65、ガラス化が促進される。

Trg と脆弱性 m は共に相補的な寄与です。Trg はガラス化の温度間隔の幅を定量化しますが、m はこの間隔全体で液体の速度論がどれだけ早く減速するかを定量化します。

このアプローチをデータでテストするために、まず Trg のみを調べます。 Tg データ（図 3a）を文献（図 449、66 を参照）から編集した TL データと組み合わせて、図 4c に示す Trg マップを生成します。高い Trg の領域が高い GFA の領域とよく一致していることがわかります。これは主に、Mg65Cu25Y1049 にある深共晶によるものです。この観点から、Trg がこの合金系内で GFA に主に寄与しているように見えます。

次に、2 つのモデルに従って Trg と m を組み合わせます。結果は定性的に同等であり、Johnson らによる結果のみを示します。ここにあります (Greer et al. については図 6 を参照)。 Johnson のモデルでは、臨界鋳造厚さ dcalc は次のように予測されます 18:

図 4d は、結果として得られる組成マップを示しています。 Mg65Cu25Y10 では、ほぼ一致していることがわかり (ここでは 11.6 mm、Johnson18: 8.8 mm、実験 48: 7 mm)、有用な GFA 予測の可能性を示唆しています。しかし、より広い組成範囲では一致は良好ではありません。バルク形成領域から遠く離れていても、5 mm 以上の dcalc 値が予測されます。この不一致は、スパッタリング条件下での結晶化の境界線で特に顕著です。ここで、臨界冷却速度は約 108 K/s であり、これは 1 µm 未満の臨界鋳造厚さに相当します15,67。しかし、Mg72Cu19Y9 (m = 31.8、Trg = 0.53) の場合、dcalc 値は 7 mm と予測され、これは 4 桁大きくなります。この不一致は、式 (1) から決定された脆弱性の仮説上の誤差から生じるものではありません。 (4) では、1 μm に対して m = 190 が必要になります。

定性的な一致も乏しい。 dcalc は、高 GFA 領域の狭くて長い輪郭と一致しません。さらに、Mg60Cu30Y10 では、dcalc = 25 mm と同じくらい高い GFA が予測されます。これは、低い脆弱性値 m ≈ 25 が 0.56 以上の高い Trg 値と重なっていることに起因します。実験的な GFA データはこの予測を裏付けていません。

全体として、上記の観察は、脆弱性が Mg-Cu-Y の GFA への主要な寄与ではないことを示唆しています。定量的モデル 18,19 は、m の寄与を過大評価しているようです。

私たちは、ジョンソンのモデルは、GFA18 が高いバルク金属ガラスに適用すると効果的であると主張します。ただし、Trg と m だけでは、GFA スペクトル全体にわたる GFA を説明するには不十分です。当社の Mg-Cu-Y データは、GFA が貧弱なガラス形成剤から BMG 形成剤までの幅広い組成領域をカバーしています。したがって、追加機能が GFA への決定的な貢献として現れる可能性があります。

一般に、GFA を決定するプロセスは複雑です。 Trg と m に加えて、結晶化経路も考慮する必要があります。この追加の寄与を結晶化の複雑さとして説明することをお勧めします。

合金を形成するバルクガラスの結晶化は非常に複雑です12、16、68。時間のかかる拡散プロセスを通じて異なる組成の複数の相を形成する必要があり、結晶化時間が長くなり、GFA が高くなります。限界ガラスは結晶化の複雑さが低い15。最後に、純粋な元素と固溶体形成合金は単純な多形経路に沿って結晶化し、事前に混合することなく単一の結晶相が同じ組成で直接形成されます15、19、30、42、69。これには、短距離のトポロジカル再配置のみが必要であるため、BMG での非多形結晶化よりもはるかに速く起こります。

高い GFA には高い結晶化の複雑さが必要ですが、GFA は Trg や m によって捕捉されません。 Trg は過冷却液体の間隔の幅を定量化し、m は全体の運動速度の低下を定量化します。しかし、どちらのパラメータも結晶化に必要な固有の時間を定量化するものではありません。

GFA モデルを成功させるには、広く適用可能な結晶化の複雑さのパラメーターが必要です。これまでのところ、TTT ダイアグラムは等温結晶化時間 tx(T) を通じて結晶化速度論を定量化しています 16、20、70。 Tg に近づくと、成長は粘度によって支配される温度依存性で tx(T) 16 を支配します。この合金固有の温度依存性を排除するために、tx(T) を緩和時間 τ(T) で正規化することを提案します。

τ は、構造の再配置、特に特定の温度で準安定平衡に達するのに必要な時間スケールを定量化するため、結晶化に容易に利用できる基準時間スケールを提供します。一般に、τ(T) は η(T) に比例します。経験的観察に基づくと、約 200 秒の緩和時間は熱量測定によるガラス転移の典型的な値であり、粘度値 1012 Pa・s に相当します。これは、確立された慣例により、緩和時間の直接測定が利用できない場合に行われる仮定です 6,7、 8、9、11、22。

正規化により、\({\hat{t}}_{{{{{{\rm{x}}}}}}\) 指標は結晶化の複雑さを独立して表し、合金を直接比較できるようになります (SF図 7 を参照) ）。元素の拡散率と結晶成長速度は Tg19,71,72 に近い粘度から切り離される可能性があるため、これはおおよその指標です。それにもかかわらず、金属ガラスは tx(T) と τ(T) の間に強い相関関係を示し、これは Tg35,73 に近い比例関係に合理的に一致します。

最も重要なことは、\({\hat{t}}_{{{{{{\rm{x}}}}}}}\) が結晶化時間を意味のある表現で表すことです。たった 1 つの緩和時間単位内で液晶が結晶化するのは、多形結晶化に典型的な直接変換経路をたどると予想されます15。最良のガラス形成合金で観察されるように、多くの緩和時間単位を必要とする液体は、より複雑な結晶化を起こします35。

説明のために、式の修正バージョンを使用します。 (5) FIM 曲線から \({\hat{t}}_{{{{{{\rm{x}}}}}}\) 値を決定します。図 4e は、\({\hat{t}}_{{{{{{\rm{x}}}}}}\) が大きく変動し、GFA と相関していることを示しています (詳細は SI で)。

まとめると、GFA が高い合金では結晶化の複雑さが高くなります。特に一般的に結晶化の複雑さが高いバルク金属ガラスを比較する場合、その寄与は必ずしも明らかではありません。それにもかかわらず、我々の結果は、何桁ものGFAの大きさにわたって合金を比較する場合、結晶化の複雑さが決定的なものになることを示唆しています。

要約すると、当社の FIM 技術により、幅広い組成範囲にわたる組成と粘度の温度依存性を研究することができます。 Mg-Cu-Y 合金系の場合、FIM により、小さな組成範囲であっても劇的な変化が発生し、非常に広範囲にわたる脆弱性の変動が明らかになりました。構成要素は同じままであるため、これらの大きな脆弱性の変化は、主に原子および電子構造の組成依存性の変化に起因すると考えられます。

さらに、私たちのデータは、脆弱性が低いことと GFA が高いことは必ずしも相関しないことを示しています。この相関関係に基づくモデルは、GFA に対する脆弱性の寄与を過大評価しているようです。以前に提案された Trg と m のパラメーターの組み合わせに加えて、高い結晶化の複雑さが GFA に寄与し、何桁もの GFA にわたって合金を比較した場合に支配的な寄与となることを提案します。

完全なメソッドの詳細は SI に記載されています。

パターン化された Al2O3 マスクは、フォトリソグラフィーと電子ビーム蒸着を使用して適用されます。 Mg-Cu-Y 膜は反対側の基板側に成長します。 Mg65Cu25Y10 は中心組成としてターゲットにされており、この合金系で最も研究されているバルクガラスに対応します。コンビナトリアル同時スパッタリングにより、組成勾配が生成されます。たとえば、赤色で示されているように、膜は銅のスパッタリング源に近いほど高い銅濃度を示します (図 2.a.2)。ハイスループットの特性評価は自動 XY ステージに基づいて実行され、各チップの局所的な膜測定が行われます。組成についてはエネルギー分散型 X 線分光法 (EDX)、非晶質については X 線回折 (XRD)、式 1 の粘度を計算するために必要な膜厚については形状測定法を使用します。 (2)。ディープ反応性イオンエッチング (DRIE) の後、個々の正方形のチップがウェーハから劈開されます。

私たちの実験装置では、シリコンサンプルチップが真鍮のヒーターにしっかりと押し付けられ、気密シールと良好な熱接触が形成されます。圧力差は圧力計を使用して記録され、温度はサンプルに近接したヒーター内の熱電対を使用して記録されます。ガス圧力を加えるには不活性アルゴンガスが使用されます。気泡の高さの変化は、校正済みレーザーマイクロメーター (Micro-Epsilon ODC1200/90-2、検出範囲 2 mm) を使用して記録されます。エミッターは薄い光のカーテンを投影し、その光はチップ表面と気泡の中に注意深く位置合わせされます。中心面。気泡が成長するにつれて、より多くの光が受信機に到達するのを継続的にブロックします。次に、受信機は減少した光信号を高さの読み取り値に変換します。当社の自動セットアップでは、1 つのサンプル測定が 20 分以内に完了します。膨張データは、Python を使用して粘度、対応する不確実性推定値、脆弱性、および特性温度を抽出するために処理されます。測定した多くのサンプルでは、結晶化に達する前に気泡が破裂しました。分析ではそのようなケースが考慮されており、データはそれに応じて提供されます。図 4a の灰色のマーカーは、m が >46 と決定された組成を表します。ただし、これらのサンプルは早期に破裂し、得られた脆弱性の値には疑問があります。

この研究で生成された FIM データを含むすべてのデータは、補足情報ファイルで提供されます。ソースデータはこのペーパーに付属しています。

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NSF-DMR (助成金番号 2104316) を通じた国立科学財団からの財政的支援に感謝いたします。著者らは、特性評価の支援については Nicholas Bingham、Min Li、Michael Rooks、Kelly Woods、Amit Datye、機械加工の支援については Vincent Bernardo と Nicholas Bernardo、洞察力に富んだ議論については Punnathat Bordeenithikasem、Luis Perez Lorenzo、Aya Nawano、Rodrigo Reboucas に感謝します。

米国コネチカット州ニューヘブンのイェール大学機械工学および材料科学学部

セバスチャン・A・クベ、ソン・ソンウ、ロドリゴ・オヘダ＝モタ、テオ・エヴァース、ウィリアム・ポルスキー、ナイジア・リュー、ヤン・シュロアーズ

イェール大学工学応用科学部、米国コネチカット州ニューヘブン

ケビン・ライアン

イェール大学応用物理学科、米国コネチカット州ニューヘブン

ショーン・ラインハート＆ヨン・スン

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SAK と JS がこの研究を企画しました。 SAK、SR、YS はクリーンルーム製造プロセスを設計しました。 SAK、ROM、TE、WP、NL、および KR は、自動 FIM 測定セットアップを設計および構築しました。 SAK は FIM ライブラリとそのサンプルチップを作製し、すべての測定を実施しました。 SAK と SS は、相補的なバルクサンプルを製造し、特性評価しました。 SAK と JS は結果を分析し、原稿を執筆しました。

Sebastian A. Kube または Jan Schroers との通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

Nature Communications は、この研究の査読に貢献してくれた江上毅氏と他の匿名の査読者に感謝します。査読者レポートが利用可能です。

発行者注記 Springer Nature は、発行された地図および所属機関の管轄権の主張に関して中立を保っています。

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転載と許可

Kube、SA、Sohn、S.、Ojeda-Mota、R. 他。金属ガラス形成液体の脆弱性の組成依存性。 Nat Commun 13、3708 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41467-022-31314-3

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受信日: 2022 年 1 月 5 日

受理日: 2022 年 6 月 7 日

公開日: 2022 年 6 月 28 日

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